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四元n型鉛硫化合物熱電性能提升

閱讀:2278      發(fā)布時間:2018-12-13
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摘要

n型、p型鉛屬化合物(PbQ,Q = Te,Se,S)已被證明具有較好的熱電性能的一些研究,改變帶隙引入諧振態(tài)使得P型屬化合物的熱電性能了顯著提高。本文研究(PbTe)0.75(PbS)0.15(PbSe)0.1的n型四元復合材料合成,并探討了納米結構對晶格熱導率,載流子遷移率等的影響,并與類似的三元系統(tǒng)(PbTe)1-x(PbSe)x、(PbSe)1-x(PbS)x和(PbS)1-x(PbTe)x做了比較。缺陷和界面處的聲子散射導致晶格熱導率的降低,通過降低載流子遷移率來補償。ZT值在800K時為~1.1,與PbTe、PbSe和(PbTe)1-x(PbSe)x的單相合金的熱電性能相似。

 

成果介紹】

通過混合定量的高純度PbS,PbSe,Pb和Te(99.999%),加入0.05,0.085,0.16,0.39mol%的PbCl2摻雜劑,合成終的多晶(PbTe)0.75(PbS)0.15(PbSe)0.1樣品。后經過燒結、淬火、研磨等工藝,終得到納米結構的n型(PbTe)0.75(PbS)0.15(PbSe)0.1化合物。

使用德國Linseis的LSR-3測試塞貝克系數,Linseis LFA1000測試熱擴散系數通過ZT = S2Tσ/(κE+κL)計算得到熱電優(yōu)值

 

圖文導讀

圖1:n型(PbTe)0.75(PbS)0.15(PbSe)0.1X-ray衍射圖案、富含PbS沉淀物的TEM明場圖、能譜分析

 

圖2:不同Cl含量的(PbTe)0.75(PbS)0.15(PbSe)0.1化合物的電阻、塞貝克系數、霍爾濃度等與溫度的關系。

圖3:n型(PbTe)0.75(PbS)0.15(PbSe)0.1與與其他相關化合物晶格熱導率隨溫度變化關系

圖4不同Cl含量的n型(PbTe)0.75(PbS)0.15(PbSe)0.1熱電優(yōu)值與溫度的關系

【結論】

納米結構的四元n型(PbTe)0.75(PbS)0.15(PbSe)0.1化合物在800 K時的ZT值為1.1±0.2。與n型二元PbTe,PbSe和三元PbTe-PbSe相比,在載流子濃度相似時熱電優(yōu)值相似,但高于PbS和PbS-PbTe化合物。與基體單相合金相比,晶格熱導率更低。這是由于分布式硫化物第二相的缺陷和界面導致的聲子反射,電子散射的低載流子遷移率補償。納米結構的n型富含PbTe的鉛硫屬元素化物含有100nm左右的沉淀物,而且基體的非相干界面不能提供優(yōu)于單相化合物的熱電效率。需要進一步研究以充分實現(xiàn)各種沉淀物形態(tài)對該四元系復合物的電子傳輸性質的影響。

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