瞬態&穩態耦合光學法測定TADF材料中的非輻射衰減率（3）

來源：巨力光電（北京）科技有限公司 2022年08月11日 10:32

熱激活延遲熒光（TADF）材料作為有機發光二極管（OLED）發射層是具有很大前景的材料，其主要優點是通過將非輻射三重態轉換為輻射單重態，使OLED的內量子效率達到*。除了具有系統間反向交叉率高（控制三重態轉換）的重要性外，最小化非輻射衰變過程對于實現高效率也非常重要。在這項研究中，我們提供了一種新方法，不僅可以量化TADF過程中涉及的最重要衰減率，還可以從瞬態和穩態實驗光學數據中分別量化單重態和三重態的非輻射衰減率。此外，還研究了兩種非輻射衰變方式對內量子效率的不同貢獻。最后，將該方法應用于兩種TADF材料的實驗數據。

主要內容

實驗結果

該方法應用于來自兩種Host-Guest系統的實驗數據，以薄膜的形式，一個包含25ACA，另一個包含26ACA作為發射TADF分子，在Zeonex作為主體中1wt%。

兩種薄膜的PLQY和PLQY_O2的實驗數據如表2所示。圖4顯示了實驗數據和結果擬合。該擬合再現了實驗數據的TrPL和PLQYs。在這兩種情況下，其主要在26ACA的情況下，PLQY_O2擬合顯示出與實驗值的差異（在25ACA中為0.12而不是0.15，在26ACA中為0.21而不是0.41）。一種可能的解釋是，在方程 (2) 和 (3) 中，我們認為整個群體都被氧氣淬滅，而在實驗中可能并非*如此。與這種可能性一致，PLQY_O2的擬合具有誤差。

表2 兩種薄膜25ACA和26ACA的PLQY和PLQY_O2實驗值。這兩個值代表擬合算法的兩個目標

表2

圖4. 應用于兩種TADF薄膜的全局擬合結果：25ACA(a)和26ACA(b)。實驗TrPL衰減與結果擬合一起顯示。插圖表示PLQY和PLQY_O2的實驗值和擬合值。

提取的參數如表3所示，并顯示在圖5中以進行直接比較。結果表明，26ACA中的k_f，k_isc和k_risc均較高，與之前在DPEPO中報告的相似(25ACA：k_f=3.6E6 s⁻¹；k_isc=1.5E7 s⁻¹；k_risc=0.6E6 s⁻¹. 26ACA：k_f=4.3E6 s⁻¹；k_isc=2.7E7 s⁻¹；k_risc=1.8E6 s⁻¹)。這項工作在于，我們還能夠估計單重態的非輻射衰減率和三重態，表明26ACA中的k_nrs幾乎比25ACA小兩個數量級，而k_nrt在兩者之間非常相似。我們觀察到與單重態的非輻射衰減率相關的誤差與其他參數相比相當大。然而，這一事實是意料之中的，因為非輻射衰減率是對實驗結果影響最小的參數：k_nrs主要影響TrPL和PLQY_O2的迅速衰減，但由于k_f和k_isc通常大兩個或三個數量級，k_nrs具有相對較小的影響。因此，擬合算法更難以正確估計它。

表3 從擬合算法中提取的衰減率。誤差是從Jacobian矩陣計算出來的，Jacobian矩陣是擬合算法的輸出

表3

圖5. 從25ACA和26ACA的擬合算法中提取的衰減率圖

最后一步，我們可以使用表1中所示的公式和提取率計算兩部薄膜的預期ELQY。得到的ELQY或IQE為25ACA的0.36和26ACA的0.69。計算IQE的傳統方法，假設η_S/T= 1，25ACA和26ACA的預測值分別為0.42和0.71。其中要注意，在這種情況下，PLQYs和ELQYs之間的差異很小，但如圖2所示，根據所考慮的具體比率，差異可能會大得多。

使用完整的光電模型進行附加分析和進一步建模

我們定義的模型不是特別復雜，只考慮了兩種激發態，假設磷光不存在。系統的復雜性可以通過包括額外的激發態來增加。然而，這種可能性需要定義新的方程，這將顯著增加未知參數的數量。在擬合算法中有大量自由參數可能會導致過度擬合，這會降低提取值的置信度。因此，我們遵循使模型盡可能簡單的前提。盡管如此，我們想在這里簡要討論如何在未來的研究中擴展所提出的模型。

通過包括三重態的輻射衰變可以引入額外的復雜性。如果發現磷光對發射有顯著貢獻（即，如果從低溫下的瞬態光譜數據中清楚地觀察到），則可以在模型中輕松考慮通過使用k_ph項修改三重態方程。

模型中可以包含的其他現象是湮滅過程，例如單重態-單重態、單重態-三重態和三重態-三重態湮沒。由于這些過程依賴于激子密度，因此包括使用不同激光強度進行的實驗將是有益的。此外，在這種情況下，方程變為非線性，因此有必要從獨立實驗或模擬中量化激子密度。

最后，應考慮激子-極化子猝滅的影響，以便對OLED器件中的IQE進行完整分析和有力預測。模型擴展是可行的。但顯然，需要額外的數據，例如來自完整設備的瞬態電致發光。TrPL在全載波貨單載波上作為擬合目標。此外，還需要提供電荷載流子的數量，例如通過使用設備模擬。

一旦使用這種簡單的ODE方法提取了整組激子參數，它們就可以用于一維全電光模型，例如Setfos。這個選項將允許通過考慮實際光學特性來模擬OLED整個堆棧和重要現象，例如輻射衰減率（Purcell 因子）和電荷/激子分布的空間依賴性，這是計算湮滅和激子淬火損耗時所必需的。可以通過包括3D主方程模型添加更多詳細信息方程模型，該模型考慮了非局部激子能量轉移（Förster，Dexter），跨層界面的能量轉移和相關/不相關的能量紊亂。

結論

在這項工作中，我們研究了一個被描述為三級模型的TADF系統，包括單重態和三重態的非輻射衰變。非輻射過程對EQE的影響已被深入研究和量化。

介紹了一種以瞬態和穩態實驗數據（TrPL、PLQY和PLQY_O2）為輸入數據的全局擬合算法。除了確定k_f，k_isc和 k_risc（它們本身可以通過簡單的TrPL擬合輕松推斷）之外，該算法還允許提取通常很難單獨評估的k_nrs和k_nrt。

最后，我們將這種擬合方法應用于兩種發光薄膜的實驗結果。分析結果表明，這兩種材料的速率非常相似，除了單重態的非輻射衰變在25ACA中幾乎比在26ACA中大兩個數量級。

本研究旨在提供一種新的簡單方法來估計TADF發射器系統中的所有相關過程，從而更好地估計真實TADF OLED中的最大EQE。

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