傅立葉變換離子回旋共振質(zhì)譜（FT-ICR MS）在多領(lǐng)域中的應(yīng)用

關(guān)鍵挑戰(zhàn)： 盡管FT-ICR MS極大推動了BrC研究，但仍有諸多困難亟待克服。首先是代表性采樣和前處理。獲取足量且具有代表性的氣溶膠WSOM樣品常常需要長時間、大體積的采集，加之還需通過濾膜提取、萃取等步驟富集有機物、去除無機鹽 。這些過程可能導(dǎo)致部分組分損失或轉(zhuǎn)化，因此如何盡可能無偏地富集BrC是個挑戰(zhàn)。此外，氣溶膠中的BrC組分千差萬別，結(jié)構(gòu)鑒定困難：FT-ICR MS提供精確的分子式，但許多BrC分子（例如同分異構(gòu)體、各種高分子量寡聚物）僅憑分子式無法確定其結(jié)構(gòu)和來源，需要借助MS/MS碎片譜或者核磁、紅外等譜學(xué)手段輔助推斷。然而，對復(fù)雜混合物進行逐一碎片分析幾乎不可能，這使大量BrC分子雖有分子式信息但“身份不明”。第三，關(guān)聯(lián)化學(xué)組成與光學(xué)性質(zhì)仍具挑戰(zhàn)。BrC的氣候效應(yīng)取決于其光吸收系數(shù)，而FT-ICR MS揭示的是化學(xué)組成。如何將成千上萬種分子的譜圖數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)化為對光學(xué)行為的理解，需要將質(zhì)譜數(shù)據(jù)與光學(xué)測量及模型相結(jié)合。例如，不同功能團的分子對光吸收的貢獻、混合狀態(tài)的影響等，都是當(dāng)前研究的難點。此外，時間分辨和空間分辨也是限制：FT-ICR MS目前主要用于實驗室離線分析，很難實現(xiàn)大氣BrC實時連續(xù)監(jiān)測或高時空分辨的觀測，這限制了對BrC動態(tài)過程的直接觀測。為應(yīng)對這些挑戰(zhàn)，研究者正在探索解決之道。例如，將FT-ICR MS與液相色譜、氣相色譜聯(lián)用可在一定程度上簡化混合物復(fù)雜性，提高結(jié)構(gòu)鑒定能力；發(fā)展結(jié)合激光解吸電離的FT-ICR成像技術(shù)可對單顆粒或沉積物中BrC進行空間分布分析；利用機器學(xué)習(xí)方法從海量譜峰中提取與光學(xué)特性相關(guān)的分子特征也是前沿方向之一。展望未來，隨著采樣技術(shù)和數(shù)據(jù)解析方法的進步，我們有望更準確地解碼大氣棕色碳的“分子密碼”，從而更好地評估其環(huán)境和氣候影響。